岁，3月，由徐州赴济宁，沿途谒孟、孔、曾诸圣墓。9月24日，捻军突破防线，进入山东。连续两次请假，在营调营。10月，奏陈：剿捻无效，病难速痊，请开协办大学士、两江总督之缺。12月，回任两江总督。
1867年（同治六年）五十七岁，3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增。6月，补授体仁阁大学士。
1868年（同治七年）五十八岁，4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制
第
艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。
1869年（同治八年）五十九岁，2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请按湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士子》，提出儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学根本。12月，奏陈：“直隶清理积狱……计审结并注销之案四万千余起，多作尘牍，为之清。”
1870年（同治九年）六十岁，4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假月。5月续假月。6月，天津教案发生，奉命前往处理。7月11日，抵津。出令放告，要求津民据实检举揭发。23日，法国公使罗淑亚来见，要求杀天津道员、知府、知县为法领事抵命，并以战争相威胁，曾国藩严词拒绝。24日，奏陈：挖眼剖心，全无实据；津民生愤，事出有因。8月，奏陈：本案凶犯已拿获九名，唯罗淑亚意欲“三员议抵”，断难允求。府、县本无大过送交刑部已属情轻法重。9月，两江总督马新贻遇刺身亡，曾国藩调任两江总督，李鸿章调补直隶总督。10月17日，启程南下。11月3日，六十大寿，御赐“勋高柱石”匾额。24日，作家训日课四条：曰慎读则心安，二曰主敬则身强，三曰求仁则人说，四曰习劳则神钦。
1871年（同治十年）六十岁，8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子第出洋学艺折》。9月，视察水陆各营防务、训练情况。11月抵上海，23日在沪设宴庆祝六十岁生日。
1872年（同治十年）六十二岁，2月27日，领衔上奏：促请对“派遣留学生事”尽快落实。并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。3月1日，时发脚麻之症，舌蹇不能语。3月12日，午后散步署西花圃，突发脚麻，曾纪泽扶掖回书房，端坐三刻逝世。是月，清廷闻讣，辍朝三日。追赠太傅，谥文正。6月25日，灵柩运抵长沙。7月19日，葬于长沙南门外之金盆岭。次年12月13日，改葬于善化县（今望城县）湘西平塘伏龙山，与夫人欧阳氏合葬。
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